Picarro G2401 | 穿越秦嶺的氣體偵探:追蹤大氣甲烷的時空之旅

原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120786
引言
作為人為甲烷排放的重要排放國,中國氣象局(CMA)已經(jīng)建立了許多WMO/GAW全球和區(qū)域溫室氣體本底站,用于長期監(jiān)測甲烷動態(tài)。然而,這些觀測主要關注近地面層,中國垂直甲烷測量的可用性相對有限,尤其是在一些關鍵站點。大氣甲烷空間分布的不確定性是阻礙準確估計區(qū)域甲烷排放的關鍵問題之一。
為了全面了解區(qū)域甲烷動態(tài)和來源,并評估大氣甲烷的垂直變化以及氣團傳輸?shù)挠绊懀斜匾M行大氣甲烷的現(xiàn)場時間和垂直廓線聯(lián)合測量。無人機(UAV)的使用已成為垂直氣體觀測的補充方式,由于其操作簡單、移動靈活、可控制懸停位置和成本低等優(yōu)勢,使得在高塔不易到達的高度進行甲烷測量成為可能。這些觀測數(shù)據(jù)對于準確反演區(qū)域甲烷排放和校準及驗證衛(wèi)星測量至關重要。
測量方法
大氣甲烷的垂直廓線在關中平原地區(qū)的國家區(qū)域生態(tài)環(huán)境變化觀測研究站進行,地處陜西省秦嶺北麓。該站點位于西安市區(qū)西南方約50公里處,周邊沒有重大工業(yè)活動。
環(huán)境空氣樣本通過氣體采樣口輸送到溫室氣體在線監(jiān)測平臺,入口位于塔高20米處。選擇這個高度進行采樣有助于獲得混合良好的環(huán)境空氣,減少局部排放和自然源匯的影響。觀測期從2021年3月持續(xù)到2023年2月,空氣樣本經(jīng)過一系列處理,包括壓力和流量控制、使用冷凝設備進行干燥、使用PTFE濾膜過濾,最后使用Picarro G2401測量CO2、CH4和CO氣體的濃度。氣體分析儀每月校準,使用可溯源至WMO的高、低兩種濃度的混合標準氣體進行。對地表風測量用于確定觀測站點可能的甲烷排放源(例如,本地排放、區(qū)域傳輸)。

西安秦嶺北麓地區(qū)大氣甲烷觀測站點位置示意圖
除此以外,還在觀測站點使用了無人機收集2000米高空的空氣樣本,采樣器包括空氣泵和遙控單元,固定在無人機的起落架上,空氣入口位于無人機上方0.5米處,以減輕無人機旋翼引起的空氣湍流影響。無人機攜帶多個采樣袋,在無人機從地面上升到預定采樣高度的過程中,通過空氣入口將空氣泵入5 L的鋁制空氣采樣袋大約20 秒。采樣過程完成,就關閉空氣采樣袋另一側的單向閥。隨后,無人機繼續(xù)上升,并在不同高度收集空氣樣本。完成所有高度的采樣后,無人機迅速下降。著陸后,空氣采樣袋立即送到實驗室中,使用Picarro G2401進行分析。
結果與討論
季節(jié)性變化
冬季甲烷濃度最高,平均達到2177.6±121.5 ppb,而夏季濃度最低,為2079.1±77.6 ppb。這種季節(jié)性變化主要受到溫度和光化學反應強度的影響。冬季,由于溫度較低,大氣中的OH自由基濃度下降,導致甲烷的化學消耗減少,從而使得甲烷濃度增加。此外,冬季人類活動如供暖等也會增加甲烷的排放。相反,在夏季,較高的溫度和較強的光化學反應加速了甲烷的消耗,導致甲烷濃度相對較低。
在冬季,我們觀察到甲烷濃度的顯著增加,這可能與冬季采暖期的能源消耗增加有關。家庭和工業(yè)供暖的增加導致了化石燃料的燃燒,從而增加了甲烷的排放。此外,冬季較低的氣溫也減緩了大氣中甲烷的光化學氧化過程,使得甲烷在大氣中的停留時間變長,進一步推高了甲烷的濃度。

秦嶺北麓大氣甲烷的季節(jié)性變化模式
日變化
甲烷濃度在上午10:00至11:00達到峰值,這與交通高峰時段的人類活動密切相關。在這一時段,車輛排放和工業(yè)活動產(chǎn)生的甲烷迅速累積,加之較低的風速不利于污染物的擴散,共同導致了甲烷濃度的峰值。此外,中午時分,由于太陽輻射的增強,大氣邊界層的發(fā)展有利于污染物的垂直擴散,使得甲烷濃度有所下降。
在日變化的分析中,我們注意到在早晨和傍晚,甲烷濃度也出現(xiàn)了小幅度的增加。這可能與早晚高峰時段的交通流量增加有關,同時也可能受到烹飪活動的影響。在這些時段,家庭烹飪活動的增加導致了更多的甲烷排放,尤其是在使用天然氣作為烹飪能源的地區(qū)。

秦嶺北麓地區(qū)大氣甲烷的日變化特征
垂直分布
在非供暖期,甲烷濃度在垂直方向上的變化相對較小,表明在這一時期,大氣混合較為均勻。然而,在供暖期間,尤其是在霧霾事件期間,我們觀察到甲烷濃度在垂直方向上出現(xiàn)了顯著的變化。在200米以下,甲烷濃度顯著增加,這可能與供暖期間增加的人類活動和不利的大氣擴散條件有關。在500米至1000米的高度范圍內(nèi),甲烷濃度下降最快,這可能是由于這一高度范圍內(nèi)大氣混合較為劇烈,有利于甲烷的稀釋和擴散。
在垂直分布的分析中,我們特別關注了供暖期和非供暖期的差異。在供暖期,由于燃煤供暖和家庭取暖的增加,我們觀察到近地面層(特別是200米以下)甲烷濃度的顯著增加。這一現(xiàn)象在供暖期的早晨和傍晚尤為明顯,與供暖活動的高峰時段相吻合。此外,我們發(fā)現(xiàn)在霧霾事件期間,甲烷濃度的垂直分布受到顯著影響,低層大氣中的甲烷濃度增加,而高層大氣中的甲烷濃度則有所下降。

秦嶺北麓地區(qū)大氣甲烷的垂直分布及其時間變化
影響因素
通過雙變量極坐標圖分析,我們發(fā)現(xiàn)風速和風向對甲烷濃度有顯著影響。在風速較低時,甲烷濃度傾向于增加,這表明在靜穩(wěn)天氣條件下,本地排放源對甲烷濃度的貢獻更為顯著。相反,在風速較高時,甲烷濃度下降,這可能是由于較強的風力促進了污染物的擴散。此外,風向也對甲烷濃度有重要影響,來自不同方向的氣流攜帶著不同區(qū)域的污染物,影響了觀測站點的甲烷濃度。
在風向分析中,我們注意到來自工業(yè)區(qū)和城市中心的風向與甲烷濃度的增加有關。這表明人類活動,尤其是工業(yè)和交通排放,是影響甲烷濃度的重要因素。同時,我們也觀察到在某些風向下,甲烷濃度的增加可能與區(qū)域傳輸有關,這表明除了本地排放外,來自遠處的污染物傳輸也對甲烷濃度有顯著影響。


秦嶺北麓地區(qū)大氣甲烷的垂直分布及其時間變化
結論
研究通過在中國秦嶺北麓地區(qū)進行為期兩年的連續(xù)觀測,深入分析了大氣甲烷的時空分布特征。觀測結果顯示,大氣甲烷濃度具有明顯的季節(jié)性變化,冬季達到峰值,夏季則相對較低,這與溫度、光化學反應強度以及人類活動等因素密切相關。日變化分析表明,甲烷濃度在上午10:00至11:00達到最高,與交通和工業(yè)活動的高峰期相吻合。垂直分布特征揭示了供暖期間低層大氣中甲烷濃度的顯著增加,特別是在200米以下的高度,這可能與供暖活動和不利的大氣擴散條件有關。研究結果強調(diào)了人類活動對大氣甲烷濃度變化的影響,為制定有效的環(huán)境管理策略和溫室氣體減排措施提供了科學依據(jù)。