Picarro在氡示蹤法（RTM）估算區(qū)域溫室氣體排放上的應用——海德堡甲烷案例研究
原文鏈接：https://doi.org/10.5194/acp-21-17907-2021
應用背景
溫室氣體（GHG）排放的準確估算對于氣候變化的研究和政策制定至關(guān)重要。傳統(tǒng)的自下而上的排放估算方法基于活動數(shù)據(jù)和排放因子，但存在顯著的不確定性。氡示蹤方法（RTM）作為一種自上而下的方法，通過大氣觀測數(shù)據(jù)推斷溫室氣體的排放量，提供了新的研究思路。
這項研究的目的是重新評估RTM方法在局部到區(qū)域尺度夜間溫室氣體通量估算中的潛力及其局限性。研究基于海德堡測量站超過20年的連續(xù)大氣CH4和222Rn子體觀測數(shù)據(jù)，通過結(jié)合氣象信息、區(qū)域足跡分析和基于模型的敏感性實驗，評估了海德堡足跡區(qū)域內(nèi)222Rn和CH4通量變化對觀測到的夜間CH4/222Rn比率和基于RTM的夜間CH4排放估算的影響。
研究方法
夜間累積氡示蹤法（RTM）
該研究采用夜間累積氡示蹤方法（RTM）來估算溫室氣體（GHG）的排放。這一方法基于對大氣中222Rn和CH4濃度的夜間觀測，通過夜間積累濃度的變化來推斷溫室氣體的排放。RTM方法依賴于222Rn的通量，因為222Rn是土壤中自然釋放的放射性氣體，其通量可以用作示蹤劑來估算其他氣體的排放。
海德堡甲烷測量
研究在海德堡測量站進行，數(shù)據(jù)涵蓋了1996年至2020年間的連續(xù)大氣CH4和222Rn子體的觀測。為了確保數(shù)據(jù)的準確性，研究結(jié)合了氣象信息、區(qū)域足跡分析和基于模型的敏感性實驗，以評估海德堡足跡區(qū)域內(nèi)甲烷排放源的分布和變異性。高分辨率的足跡模型用于分析測量站周圍不同區(qū)域的甲烷排放源，并通過與EDGARv6.0清單的對比來驗證RTM方法的估算結(jié)果。
海德堡周圍的甲烷排放源主要包括建筑能源、道路運輸、反芻動物的腸內(nèi)發(fā)酵和分散的廢棄物管理等。這些來源在RTM基于觀測的通量估算中可能得到較好的代表，而這些通量在排放清單中通常伴有較大的不確定性，因此是RTM的一個重要研究目標。
從2018年1月開始，使用Picarro G2401來測量甲烷濃度。根據(jù)ICOS的規(guī)范，分析儀存儲1 min濃度數(shù)據(jù)，并平均至半小時值。根據(jù)1 min數(shù)據(jù)計算出的這些半小時數(shù)據(jù)的典型標準偏差約為±2-10 ppb，這也取決于環(huán)境空氣的變異性。
海德堡位置示意圖（a）、2010年EDGARv6.0清單中報告的網(wǎng)格化甲烷排放（b）
大氣氡濃度和氣象測量
溫室氣體CO2-C和N2O-N在種植后的第1-22天和第42-63進行了定量。在測量過程中，每個PVC土壤柱都覆蓋一個長期不透明腔室，每天6次，間隔4小時，每次10分鐘。在測量過程中，空氣在室內(nèi)混合，并通風以保持環(huán)境空氣壓力。使用Picarro G2508對提取的氣體進行測量并計算通量。對于每種氣體，每天每個土壤環(huán)能得到3600個測量值，以確定每日的CO2-C和N2O-N通量。在實驗開始和結(jié)束時，使用N2O和CO2的標準氣體來保證分析儀測量的準確性。
土壤類型和大麥對種植后1-22天CO2-C排放、N2O-N排放和土壤含水量的影響
在溫室氣體排放研究中，結(jié)果表明，土壤肥沃度和鹽堿度對溫室氣體排放有顯著影響。植物能通過吸收無機氮和減少水填充孔隙空間來降低N2O排放，但現(xiàn)有基于水填充孔隙空間和植物氮吸收的排放模型過于簡單，無法解釋復雜的氮轉(zhuǎn)化過程和微生物網(wǎng)絡對排放的影響，需要更復雜的模型來準確預測溫室氣體排放。
研究結(jié)果
估算甲烷排放量與EDGARv6.0排放趨勢和季節(jié)性的比較
通過RTM方法估算區(qū)域甲烷排放量，并與EDGARv6.0清單的排放趨勢和季節(jié)性進行了比較。結(jié)果表明，兩者在季節(jié)性和空間分布方面存在顯著差異，但也有一些一致之處。
研究顯示，1996年至2020年間，研究區(qū)域的年夜間甲烷排放量呈現(xiàn)先減少后穩(wěn)定的趨勢，具體而言，1996年至2004年間甲烷排放量減少了30%，之后保持在相對穩(wěn)定的水平。
EDGARv6.0清單提供了全球甲烷排放的底層數(shù)據(jù)，包括按國家和行業(yè)細分的排放量。數(shù)據(jù)顯示，歐洲甲烷排放量從2000年到2018年逐年遞減，農(nóng)業(yè)和廢棄物管理領(lǐng)域的減排貢獻顯著。然而，不同地區(qū)的季節(jié)性變化差異較大。例如，北歐和東歐的甲烷排放量在夏季達到高峰，而南歐的高峰則出現(xiàn)在春季和秋季。
對比RTM方法和EDGARv6.0清單發(fā)現(xiàn)，RTM方法估算的甲烷排放量與EDGARv6.0清單在量級上相當，但RTM方法顯示出更高的局地變異性，能夠捕捉到更細微的空間差異。兩種方法均顯示出顯著的季節(jié)性變化，但高峰時間和幅度有所不同。RTM方法發(fā)現(xiàn)夏季濕地排放和春季人為排放較高，而EDGARv6.0清單顯示夏季和冬季排放較高，特別是在農(nóng)業(yè)活動旺盛的地區(qū)。
從下圖來看，可以更直觀地看到RTM方法和EDGARv6.0清單在季節(jié)性變化上的差異。RTM方法的模擬結(jié)果顯示，夏季濕地甲烷排放量顯著增加，最高月排放量達到45萬噸，而EDGARv6.0清單則顯示夏季排放量約為40萬噸，主要集中在農(nóng)業(yè)和廢棄物管理領(lǐng)域。
海德堡地區(qū)RTM方法估算的甲烷通量與清單法的比較
比較基于觀測的RTM結(jié)果與初步STILT CH4和222Rn模擬應用
基于觀測的RTM結(jié)果與初步STILT模擬在CH?排放估算上存在明顯差異。RTM結(jié)果顯示夏季甲烷排放顯著增加，最高月排放量達到45萬噸。而STILT模擬結(jié)果顯示，夏季的排放量略低，約為40萬噸。這表明RTM在捕捉夏季甲烷排放的高峰時更加敏感。
在222Rn的模擬中，RTM方法估算的排放量較高，而STILT模擬的排放量相對較低。這可能是由于RTM在示蹤氣體的處理上具有更高的精度和靈敏度。下圖展示了兩種模型在不同季節(jié)的CH4和222Rn排放量。RTM模型在夏季甲烷排放量達到峰值，而STILT模型的峰值出現(xiàn)較晚且幅度稍低。特別是在222Rn的模擬對比中，RTM模型在秋季的222Rn排放量明顯高于STILT模擬，可能是由于RTM更靈敏地捕捉到了短期氣象變化。
時空分布方面，RTM方法顯示出較高的局地變異性，能夠捕捉到更細微的空間差異。相比之下，STILT模擬結(jié)果則更為平滑，表明其在小尺度上可能存在一定的平滑效應。季節(jié)性變化方面，RTM結(jié)果顯示夏季濕地排放和春季人為排放較高，而STILT模擬則顯示夏季和冬季排放較高，特別是在農(nóng)業(yè)活動集中的地區(qū)。
基于RTM方法和STILT清單方法的CH4/222Rn比較
總結(jié)
研究人員使用基于觀測的RTM和初步的STILT CH4和222Rn模擬對甲烷（CH?）排放進行了比較。RTM結(jié)果顯示了CH4排放的顯著季節(jié)變化，尤其在夏季達到峰值，而STILT模擬顯示出季節(jié)性趨勢但幅度較小。RTM方法展示了更高的局部變異性，能夠捕捉細微的空間差異，相比之下，STILT模擬結(jié)果更為平滑。RTM估算的222Rn排放量高于STILT模擬，這可能是由于RTM在處理示蹤氣體方面更高的靈敏度和精確度。RTM依賴高質(zhì)量觀測數(shù)據(jù)，提供了更精確和高分辨率的排放估算，但計算復雜。相比之下，STILT適用于大尺度評估，但局地精度較低。RTM結(jié)果顯示夏季濕地排放較高，春季人為排放較高，而STILT模擬顯示夏季和冬季排放較高，特別是在農(nóng)業(yè)活動集中的地區(qū)。綜上所述，通過對比RTM和STILT模擬發(fā)現(xiàn)，甲烷排放估算存在明顯差異。結(jié)合兩者的優(yōu)勢，可以為甲烷排放監(jiān)測和減排策略提供更全面的科學依據(jù)。
